江南app下载手性是一种令人着迷的几何各向异性,它意味着仅通过平移和旋转无法将一个物体与其镜像叠加在一起。在与入射电磁场相互作用时,光学手性的传统特征是圆二色性(CD),即对右旋偏振光(RCP)和左旋偏振光(LCP)的吸收差异。在稳态下,通过局部表面等离子体共振(LSPR)的等离子体纳米结构是一个理想的静态手性工程平台,可实现新颖的圆二色性。这方面的范例包括将手性分子与贵金属纳米粒子共轭以实现手性转移,在单个纳米粒子中引入结构/形态手性,以及将非手性等离子体纳米结构排列成螺旋形。这些质子纳米结构通常具有比天然手性分子大几个数量级的紫外可见光 CD 信号,这为一系列应用打开了大门,包括偏振转换、不对称催化、圆偏振光的光探测、或作为偏振选择性吸收剂。尽管在设计具有新颖结构和/或超高光学性能的手性等离子体方面取得了很大进展,但人们对它们的了解主要局限于其稳态特性。由于对高效和高速光学器件的持续需求,有必要深入了解手性纳米结构在超快时间尺度上的时间分辨自旋响应,而这一领域的探索还远远不够。虽然,具有独特手性光-物质相互作用的超小型手性质子纳米结构对未来的光子技术至关重要;然而,以往的研究仅限于报告其稳态性能,这对开发具有偏振灵敏度的高速光学器件构成了根本性障碍。
来自国家纳米科学中心和中国科学院大学的学者利用时间分辨偏振测量法全面分析了手性纳米金配体的超快气光响应。本研究观察到了偏振光泵浦时吸收强度、热电子产生和热载流子衰减时间方面的显著差异,这些差异可以用一个迭代分辨光学跃迁的现象学模型来解释。此外,通过扭转泵浦脉冲的方向,还可以切换气光信号,这证明了在单个器件中对偏振选择的多功能调制。本研究提供了对光激发手性等离子体中偏振分辨光学跃迁的基本见解,有助于开发高速偏振敏感的平面光学器件,在纳米光子学和量子光学中具有潜在的应用前景。相关文章以“Reversible ultrafast chiroptical responses in planar plasmonic nano-oligomer”标题发表在Advanced Materials。
图 1. a) 由手性纳米配位体组成的平面胶体元表面的扫描电镜图像,每个配位体包含六个纳米板。b) 使用不同偏振配置的泵浦和探针光束对手性 NOs 进行超快偏振测量的方案。
图 2.手性 NOs 的稳态光电响应。a) 手性NO 的实验可见吸收光谱和 b) 手性 NO 在正照(红色曲线)和背照(紫色曲线)下的相应 CD 光谱。c,d) 拟议纳米结构在608 纳米波长下分别在 LCP 光和 RCP 光诱导下在基底上的模拟电场分布俯视图。
图 3. a,b)手性 NOs 在 390nm LCP 泵浦光正面照射下的二维飞秒瞬态吸收光谱-时间图,分别由 LCP 探针光和RCP 探针光检测到。c,d) 手性 NOs 在 390nm RCP 泵浦光正面照射下的相应 TA 图,分别被 LCP 探针光和 RCP 探针光检测到。
图 4.手性 NO 的圆偏振光跃迁和瞬态吸收动力学。手性 NO 中的圆偏振光跃迁和瞬态吸收动力学。a) 圆偏振泵浦脉冲激发手性 NO 中偶极子跃迁的拟议方案。b) 不同偏振配置下等离子体漂白带的共振波长和相应的热电子衰减时间。c) 在波长为 390 nm 的 LCP 泵浦光正面照射下,LCP(紫色正方形)和 RCP 探针光(橙色圆圈)探测到的手性 NOs 在激发吸收共振处的时间分辨瞬态吸收动态,以及 LCP(蓝色三角形)和 RCP 探针光(绿色倒三角形)探测到的等离子漂白共振处的时间分辨瞬态吸收动态。d) 在波长为 390 纳米的 RCP 泵浦光正面照射下,RCP(紫色正方形)和 LCP 探针灯(橙色圆圈)检测到的手性 NOs 在激发吸收共振处以及 RCP(蓝色三角形)和 LCP 探针灯(绿色倒三角形)检测到的等离子漂白共振处的时间分辨瞬态吸收动态。
本研究利用时间分辨偏振测量法,报告了手性金 NOs 平面系统中飞秒级的偏振敏感光学响应。在实验中,观察到超快体系中偏振瞬态光谱的显著差异(如 TA 信号幅度、热电子寿命、共振波长)。这归因于泵浦光束和探测光束自旋态的不同光学贡献导致的不同电子转换效率和模式。通过控制泵浦光的偏振态,我们在手性等离子样品中实现了超快电子动力学的非对称调制。更有趣的是,通过改变入射方向,手性 NOs 的稳态 CD 和 TrCD 都发生了翻转,从而以一种简便的方式实现了静态和瞬态过程中气光响应的逆转,省去了多个制造步骤。通过全面分析共偏振和交叉偏振配置下的光激发过程,揭示了质子介导的手性光物质相互作用。本研究提出了一种具有可逆超快气光响应的前景广阔的平面纳米质子设计,并对激发分辨的光学转变进行了全面的光物理分析,从而促进了基于手性质子系统的全光逻辑电路或门、高速相控显示器和超快偏振开关等应用的发展。手性纳米系统与等离子体介导的热电子的结合可提供独特的优势(如可调性能和皮秒级响应时间),为这一领域的未来发展提供巨大潜力。总之,使用手性质子低聚物作为纳米级集成元件的超快光学手性可为下一代平面光学赋予更多强大的自由度。(文:SSC)
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